郑州大学李梦瑶团队 AFM：Ag₈SnSe₆的低维结构设计与热电性能优化

近年来，“类液态”材料因其超低的晶格热导率而得到广泛关注。这类材料不仅通过声子玻璃效应对声子进行强烈散射，还因其类液态行为能够使部分横波声子发生软化甚至消失，从而显著降低材料的热容。在三元类液态化合物中，硫银锗矿类液态材料表现出优异的热电性能，具有超低的晶格热导率，在已知的热电半导体中具有最低的声子声速和声子截止频率，被认为是极具潜力的热电材料。其中，Ag8SnSe6是目前已知的热电材料中声速及热导率最低的材料之一，具有环境友好、元素丰富等优势，为其未来商业化应用提供了广阔前景。然而，Ag8SnSe6固有的低导电性限制了其热电性能的提升，从而制约了实际应用的发展。

近日，郑州大学物理学院李梦瑶等人提出了一种结合低维化和本征掺杂来增强Ag8SnSe6热电性能的新方法，将Ag8SnSe6的晶粒尺寸缩小至纳米尺度，诱导量子限域效应，提高功率因子。同时，晶粒尺寸的减小显著提高了晶界密度，有效降低了晶格热导率。此外，通过少量Sn掺杂，在载流子浓度提高的同时降低了界面势垒，进一步提升了电输运性能。这种协同优化策略使得Ag8SnSe6的热电ZT值在整个温度范围内均得到显著提升。

2025年1月15日，相关工作以“Low-Dimensional Structure Modulation in Ag8SnSe6 for Enhanced Thermoelectric Performance”为题发表在《Advanced Functional Materials》上。

在这项工作中，团队开发了一种胶体法制备尺寸约为10nm的Ag8SnSe6纳米晶体。这些纳米晶体组装而成的热电块体表现出超低的导热性。Sn的引入使费米能级进入导带，显著增加了载流子浓度，同时导致能带扁平化，从而增加塞贝克系数和功率因子，显著改善了整个测试温度范围内的导电性能。此外，平坦能带的存在可能会引入更多的缺陷或杂质态，增强声子散射，从而降低声子的导热性。与此同时，Sn掺杂诱导了位错、点缺陷、两相界面和纳米孔的形成，这些结构特征进一步强化了声子散射效应，显著降低了晶格热导率。电输运和热输运性能的协同优化最终使整个温度范围内的ZT值大幅提升，特别是在室温下，Ag8SnSe6-1wt% Sn样品的ZT值达到约0.6@300 K。此外，Sn的引入还提高了材料的硬度，最高达到1.2 Gpa。

图1.纳米晶的制备与结构表征。（a）胶体法制备Ag8SnSe6纳米晶示意图。（B） XRD图谱。（c-e）高分辨率Ag 3d、Sn 3d和Se 3d XPS光谱。（f)）TEM显微图。（g）HRTEM图像。（h）Ag8SnSe6纳米晶的TEM- EDX图谱。

图2. Ag8SnSe6-x%wt Sn样品的热电性能。（a）电导率的温度依赖性。（b）塞贝克系数的温度依赖性。（c）环境温度下的霍尔载流子浓度和（d）不同外加磁场下载流子迁移率。（e)有效质量。（f）Pisarenko曲线。（g）功率因子。（h）加权迁移率的温度依赖性。（i）Ag8SnSe6-x wt% Sn的界面能量势垒。

图3.电子输运示意图。（a）Ag8SnSe6-x wt% Sn的载流子输运示意图。（b）复合材料界面能量势垒图。

图4.能带结构示意图。（a）Ag8SnSe6样品的能带结构。（b）Ag8SnSe6的态密度。（c）Ag8SnSe6- Sn样品的能带结构和（d）态密度。

图5. Ag8SnSe6-x wt% Sn样品的热电性能。（a）总热导率和（b）晶格热导率的温度依赖性。（c）室温下的声速。（d）ZT值。（e）平均 ZT值。（f）室温下ZT值。

图6.样品的输出功率和硬度。（a-b）Ag8SnSe6和Ag8SnSe6-1 wt% Sn的输出功率。（c-d)）Ag8SnSe6和Ag8SnSe6-1 wt% Sn硬度三维云图。

总之，本研究提出了一种调控制备Ag8SnSe6纳米晶的策略，实现了电输运和热输运的解耦，并通过掺杂进一步显著提高该材料在宽温域下的热电性能，为其在热电器件中的实际应用奠定了基础。

上述工作得到国家重点研发计划、中国博士后基金等资助。

https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202421449

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